环境室在新兴污染物环境催化领域取得新进展
来源:环境技术研究室 发布时间: 2023-09-06
近日,环境室在针对水体中难降解抗生素去除的实用型非均相芬顿催化剂开发方面取得新进展。研究成果以“Readily separable and stable CoFe2O4 beads for activating peroxymonosulfate to degrade lomefloxacin hydrochloride: Optimization, performance and degradation mechanism”为题在线发表在工程技术领域期刊Separation and Purification Technology(中科院1区Top期刊,IF:8.6)(https://doi.org/10.1016/j.seppur.2023.124975)上。环境室王勋亮为论文第一作者,环境室张艺钟博士和天津大学海洋学院张辰副教授为论文共同通讯作者。
盐酸洛美沙星(LMH)是一种广泛应用于抗感染的氟喹诺酮类抗生素。作为一种新兴污染物,由于存在相对稳定的喹诺酮环,其化学性质稳定不易自然分解,当进入水环境将对生态系统构成潜在威胁。近年,基于磁性CoFe2O4活化过硫酸盐(PMS)产生高活性氧化物种的环境催化技术得到了持续关注和广泛研究。然而,CoFe2O4活化PMS过程产生的大量H+腐蚀CoFe2O4晶格结构导致钴和铁离子溶出,降低催化活性并带来重金属污染风险。另一方面,粉末态CoFe2O4因其表面能较高,在合成过程中不可避免地出现团聚效应,且催化反应后固液磁分离过程依然无法解决催化剂组分流失难题。因此,降低催化过程CoFe2O4金属离子溶出,改善CoFe2O4回收便利性,避免团聚失活等关键科学与技术问题的协同解决是CoFe2O4基非均相芬顿催化剂走向大规模应用的关键。
基于此,本研究工作将原位生长于中空玻璃微球表面的CoFe2O4包埋于海藻酸钙凝胶球中,赋予CoFe2O4稳定催化活性和便于回收优势。实验结果表明,复合催化小球不仅具有良好的抗生素降解性能还可方便地回收利用。XPS表征表明,复合催化小球被PMS活化后电子在过渡金属之间发生了转移,保证了活性物种稳定产生。EPR表征和猝灭实验表明,参与LMH降解的主要活性物种为·OH和SO4·-。重要的是,复合催化小球中海藻酸盐中的羧酸根和催化界面Fe和Co的配位锁定作用使降解反应后过渡金属的浸出浓度非常低(Co:0.089 mg/L;Fe:0.014 mg/L)。本研究为设计合成具有良好稳定性和环境友好的金属基非均相芬顿催化剂提供了一种新的范式,具有潜在的实际应用价值。
本研究得到了国家自然科学基金、天津市自然科学基金、中央级公益性科研院所基本科研业务专项资金的支持。
材料表征、催化性能和机理图:(a)SEM表征;(b)TEM表征;(c)VSM及磁分离性能;(d)降解路径;(e)催化机理